近几十年来，中国的城市化进程一直处于快速发展阶段，城市规模不断扩张，城市人口持续增长，对我国的经济、社会和环境都产生了深远的影响。尤其是在中国东部沿海地区，前所未有的城市化进程在区域尺度上显著改变了元素生物地球化学及其循环过程。这些沿海地区的城市因能源消耗、机动车保有量、建筑施工乃至工业活动等强度均明显高于内陆地区，通常被认为是人为排放的热点区域，造成了各种空气污染问题。作为大气中气态污染物和颗粒物的重要去除途径之一，降水（湿沉降）不仅是地表水循环的关键环节，其化学组成还可以很好的指示大气污染物的来源和过程，进而反映人为活动对大气环境质量的影响。然而，在我国大气污染深度减排的背景下，沿海城市地区的降水化学现状、时间变化、决定因素和物质来源尚不清楚，限制了对降水污染程度、大气污染物“源-汇”过程及其潜在环境效应的认识。

近日，贵州大学喀斯特地质资源与环境教育部重点实验室曾杰特聘教授与中国地质大学（北京）韩贵琳教授合作，对我国首批沿海开放城市之一的福州市开展了系统的雨水化学研究，基于日尺度的降水样本采集分析，结合连续观测数据、化学计量和受体模型等手段，强调了城市人为活动和海洋输入对雨水化学物质的显著影响，为沿海城市大气-地表物质循环过程提供了新的认识。取得的主要认识如下：

（1）不同于其他内陆或沿海城市，尽管福州雨水离子仍以NO₃^-、SO₄^2-、Ca²⁺、NH₄⁺为主导，但典型的海洋输入离子Cl^-（22%）和Na⁺（11%）在降水离子组成中的占比十分可观（图1）。

（2）自然因素和人为活动均对沿海城市降水离子有着不同程度的影响。在月际尺度上，降水离子浓度的巨大差异（2~28倍）主要受控于降雨量的显著变化。而SO₂排放量、烟尘排放量、大气SO₂和PM₁₀含量等则是降水离子组成的人为活动因素。

（3）基于化学计量和受体模型的源解析（图2和3），表明大气风尘/颗粒物（含自然和人为二次颗粒物）是Ca²⁺（83.3%）和F^-（83.7%）的主要来源，也贡献了相当的SO₄^2-（39.5%）、NO₃^-（38.3%）和K⁺（41.5%）；城市废物挥发和燃烧过程排放等人为源输入了95%的NH₄⁺、54.5%的NO₃^-和41.9%的SO₄^2-，且机动车等交通排放源的贡献相对高于燃煤等固定排放源；海洋输入则贡献了降水中绝大多数的Cl^-（77.7%）和 Na⁺（84.9%）。

图1 福州降水离子百分比及其与沿海/内陆城市和背景地区的比较

图2 福州降水离子化学计量特征

图3 受体模型估算的福州降水离子来源相对贡献率

上述研究成果2024年4月22日在线发表于环境科学与生态学领域自然指数期刊Water Research（SCI一区TOP，IF=12.8），贵州大学喀斯特地质资源与环境教育部重点实验室曾杰特聘教授为第一作者，中国地质大学（北京）韩贵琳教授为通讯作者。贵州大学吴起鑫教授、研究生马青和葛馨、本科生毛世骏，中国地质大学（北京）屈睿博士，福州大学陈镜文硕士，盐城工学院王忠军博士，以及西南石油大学马知恒博士等参与了本研究。本研究得到了贵州省基础研究（自然科学）项目（黔科合基础-ZK[2024]一般 104），贵州大学一流学科特区人才引进项目（202246），国家自然科学基金（41325010），以及贵州省“百层次”人才项目等的联合资助。

论文信息：Zeng Jie, Han Guilin*, Wu Qixin, Qu Rui, Ma Qing, Chen Jingwen, Mao Shijun, Ge Xin, Wang Zhong-Jun, Ma Zhiheng. Significant influence of urban human activities and marine input on rainwater chemistry in a coastal large city, China. Water Research, 2024, 257: 121657.

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.watres.2024.121657